麻豆影片

       近日，麻豆影片 季威教授研究组和华中科技大学付英双教授组成联合团队，通过理论计算结合实验测量，在原子级别明确了单层和双层NiI₂的螺旋磁序。相关成果以“单层和双层NiI₂螺旋磁性的原子级自旋分辨成像” (Spin-resolved imaging of atomic-scale helimagnetism in mono- and bi-layer NiI₂)为题，发表在2025年9月23日出版的《美国国家科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences, PNAS, 122 (39) e2422868122 (2025))上。

研究背景：多铁效应是实现电磁互控的核心原理之一，在基础理论研究和自旋电子学应用领域均备受关注。其中，相较于I型多铁材料，II型多铁材料因磁电同源特性具有更强磁电耦合效应。但亦因这一特性，其材料种类较为稀缺。利用磁性材料中的非共线磁序诱导出电极化，是II型多铁材料的重要物理机制。然而，已发现的非共线磁性材料多为块体。随着以多铁材料为核心的器件小型化需求日臻迫切，研究者们重点关注块体材料中的非共线磁序能否保持到单层极限，并诱导其产生电极化。

针对这一问题，各国研究者围绕NiI₂开展了系列研究。块体NiI₂是典型的II型多铁候选材料，但是其多铁性能否保持到单层极限仍然存在较大争议：美国研究者发现，在h-BN衬底上生长的NiI₂单层在低于20 K时出现新的极化态信号 [实验上表现为观察到增强的二次谐波（SHG）信号，Nature 602, 601 (2022)]；韩国学者在SiO₂衬底上生长的NiI₂单层中却并未观测到类似现象[Nano Lett. 21, 5126 (2021)]。随后，我国和新加坡学者指出，20 K下增强的SHG信号或源于磁性极化，即无法明确其为电极化，也不能确定单层NiI₂是否存在非共线磁序 [Nature 616, E40 (2023)]。此外，来自国内外多个理论计算团队预测的单层NiI₂磁性存在显著差异，包括铁磁、反铁磁和五种以上螺磁结构。单层NiI₂的磁性究竟如何，研究者一时间莫衷一是。

创新发现：研究组原博士后刘南舒博士(现任职于西南大学)和季威教授等意识到，h-BN和SiO₂衬底或对其表面生长的NiI₂单层产生显著影响，如引入局域应变、诱发电荷掺杂等。通过细致全面的理论计算，他们揭示了单层、双层及少层NiI₂在不同应变和局域电荷掺杂条件下的磁基态转变行为，绘制了相应的相图，并据此自洽解释了美、韩两国研究组在单层NiI₂样品中观测到的不同实验结果[Phys. Rev. B 109, 195422 (2024)]。

       在此基础上，他们与付英双教授的实验团队开展合作，结合自旋极化扫描隧道显微镜(SPSTM)表征和密度泛函理论计算，在弱相互作用衬底石墨烯上成功生长了单层和双层NiI₂样品，并直接在原子尺度观察到两者中的螺旋磁序。实验测量得到的螺旋磁序方向和周期与前述理论研究（PRB 2024）的预测结果基本一致，进一步印证了研究组此前理论预测的可靠性。

具体而言地，他们发现：单层和双层NiI₂依然具有螺旋磁序，但与块体NiI₂不同，其螺旋传播矢量Q分别沿着晶格方向（图a）和偏离晶格方向7°（图f）。此外，二者均表现出明暗相间的条纹特征（图b和图e），对应的周期分别为晶格常数的4.50倍（图a和图c，研究组此前预测为4.0倍）和5.03倍（图e和图f，此前预测为5.0倍）。更为有趣的是，计算结果表明，受显著Kitaev相互作用的调控，Ni原子磁矩的螺旋面近似平行于Ni-I平面（图d的灰色矩形所示平面），与此前预测一致。该工作明确证实NiI₂的非共线磁序可在二维极限下稳定存在，并展现出不同于体相且具有层数依赖的磁序。厘清单层和少层 NiI₂的本征磁序不仅是理解其自身本征磁学性质的关键，也为二维 II 型多铁材料的理性设计、构筑与器件化奠定了重要基础

团队成员：麻豆影片 博士后刘南舒（现任职于西南大学）、华中科技大学在读博士生缪茂朋为论文共同第一作者。麻豆影片 季威教授和华中科技大学付英双教授为该论文的共同通讯作者。该论文的理论计算部分由刘南舒和季威教授完成，其余部分由合作单位完成。该论文得到了国家自然科学基金、科技部和教育部等的支持。相关计算工作在麻豆影片 计算云平台和麻豆影片 高性能计算实验室等处完成。

期刊介绍：《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences），通常简称为PNAS，是美国国家科学院（NAS）的官方期刊。它是世界上最重要、最负盛名的多学科科学期刊之一，覆盖范围极其广泛，包括物理学、生物学、社会科学等多个前沿领域。PNAS以其发表具有高水平、原创性和深远影响力的研究成果而闻名，尤其注重那些能够推动不同学科交叉融合的重要发现。该期刊是全球科研人员发布其顶尖科研成果的首选平台之一。

论文链接：Spin-resolved imaging of atomic-scale helimagnetism in mono- and bilayer NiI₂, Mao-Peng Miao, Nanshu Liu, Wen-Hao Zhang, Jian-Wang Zhou, Dao-Bo Wang, Cong Wang, Wei Ji, and Ying-Shuang Fu, PNAS 122 (39), e2422868122 (2025)